В минорной тональности
Задачи программы по отработке технологий утилизации минорных актинидов
Росатом работает над переходом на двухкомпонентную атомную энергетику и замыканием ядерного топливного цикла. Эти направления объединяет концепция переработки отработавшего ядерного топлива, принятая в Росатоме. Ее значимая составляющая — выделение для последующей трансмутации минорных актинидов в реакторах на быстрых нейтронах.
Что такое минорные актиниды
Минорные актиниды (атомщики сокращают их до миноров) — это отсутствующие в природе и нарабатываемые во время облучения топлива в реакторе трансурановые химические элементы (кроме плутония), которые содержатся в отработавшем ядерном топливе (ОЯТ) и радиоактивных отходах (РАО). Радиоэкологов интересуют прежде всего изотопы нептуния, кюрия и америция. Главные особенности минорных актинидов — долгий период полураспада (у изотопа 243Am — тысячи лет, у 237Np — миллионы лет), высокие тепловыделение и радиотоксичность. РАО, пока компоненты не распадутся на стабильные элементы и они не станут безопасными, надо изолировать от окружающей среды. При этом если минорные актиниды выделить из РАО и трансмутировать, сроки сохранения такой опасности сократятся с запредельных для планирования 700 тыс. лет до вполне обозримых 300 лет.
Минорные актиниды нарабатываются в реакторах любых типов (РБМК, ВВЭР, быстрых и проч.). Происходит это, когда атомы основных компонент ядерного топлива, то есть урана или плутония, не расщепляются нейтронами, а поглощают их. Поскольку в замкнутом ядерном топливном цикле уран и плутоний извлекаются из ОЯТ для последующего использования и не попадают в РАО, основную долгоживущую опасность представляют именно миноры.
Стратегический подход
Пока накопление минорных актинидов в РАО не рассматривалось как существенная проблема, потому что объемы переработки ОЯТ (около 200 тТМ/год) и РАО не очень велики. Но уже в ближайшей перспективе при масштабном решении отложенных проблем существующей ядерной энергетики за счет перехода к двухкомпонентной ядерной энергетике планируется рост объемов переработки ОЯТ тепловых реакторов (по планам — более 1000 тТМ/год) и, соответственно, объемов РАО для окончательной изоляции. Если РАО не очищать от миноров, начнут накапливаться большие объемы долгоживущих опасных отходов.
Задачи «минорной» программы:
- обосновать и отработать технологии фракционирования минорных актинидов из жидких высокоактивных отходов;
- обосновать и отработать технологии фабрикации топлива с минорными актинидами для реакторов на быстрых нейтронах;
- обосновать и разработать технологии трансмутации минорных актинидов в реакторах на быстрых нейтронах;
- разработать установки и технологии получения, хранения и обращения с америцием, нептунием и кюрием;
- провести реакторные испытания топлива с минорными актинидами в реакторной установке БН-800, обосновать работоспособность топлива и подтвердить параметры выжигания в промышленном реакторе на быстрых нейтронах;
- обосновать экономические параметры выжигания минорных актинидов в быстрых реакторах в России.
Подробности
Чтобы такой сценарий не стал реальностью, Топливный дивизион Росатома в 2021 году разработал программу по отработке технологий утилизации минорных актинидов в реакторах на быстрых нейтронах. В 2022 году она составной частью вошла в стратегию Росатома по переходу к двухкомпонентной ядерной энергетике и замыканию ядерного топливного цикла (ЯТЦ).
Как ликвидировать миноры
Избавляться от минорных актинидов планируют с помощью дожигания, то есть облучения в реакторах на быстрых нейтронах. Как пояснил руководитель проектного офиса по развитию новых продуктов ядерного топливного цикла «ТВЭЛ» Евгений Пидопригора, расчеты российских атомщиков показали, что количество минорных актинидов в облученном в быстром реакторе топливе — величина, стремящаяся к равновесному состоянию, независимо от того, были изначально в топливе минорные актиниды или нет: «Если вы загрузили стартовые ТВС без миноров, то на выходе получите около 0,5–1%. Если добавить в топливную композицию 2–3% миноров, то на выходе, после облучения, их все равно в топливе будет менее 1%».
Пока отработана технология вовлечения в смешанное уранплутониевое топливо до 1,5% миноров (америция с нептунием). На следующем этапе, в 2025–2026 годы, планируется попробовать изготовить МОКС-топливо с содержанием миноров в топливе до 4%. Еще большее количество миноров добавлять не получается по технологическим причинам: таблетки при спекании могут растрескиваться, а америций при высоких температурах испаряется. Чтобы решить проблему улетучивания америция, для плотного СНУП-топлива планируют применить новую технологию спекания при прессовании. Правда, как признает Евгений Пидопригора, пока эта технология находится в стадии лабораторной отработки.
Еще один вариант выжигания миноров — гетерогенная технология, которую развивает Научно-исследовательский институт атомных реакторов (НИИАР). Институт предлагает изготавливать не таблетки, а стержни из минорных актинидов по виброуплотненной технологии с сердечниками на основе оксидов америция и нептуния — мавэлы (минор-актинидные выжигающие элементы). Для обоснования гетерогенной технологии выжигания минорных актинидов в 2022 году мавэлы загрузили для облучения в реактор БОР-60, для части из них уже проведены послереакторные исследования.
Пока планируют выжигать только америций и нептуний. По поводу кюрия в отрасли сформирована позиция, что его надо хранить. Несмотря на то, что его тепловыделение и радиотоксичность выше, чем у америция и нептуния, изготовить из него топливо сложнее, да и выгорает он плохо. Зато период полураспада у него небольшой, и через примерно 60 лет он наполовину превратится в 238Pu, который может послужить ценным сырьем для проведения космических исследований. При таком отложенном решении кюрий предлагается хранить в смеси с обедненным ураном.
«Плутоний может быть возвращен в основной топливный цикл, как и, возможно, остатки кюрия — в материале спустя 60 лет останется какое-то количество 244, 245Cm, а 245Cm — отличный делящийся нуклид. Однако в целом отложенное на 60–70 лет решение по кюрию не самый лучший вариант. Поэтому мы продолжаем искать оптимальный способ обращения с кюрием, чтобы иметь четкое решение уже сейчас», — отмечает Евгений Пидопригора.
Для выжигания кюрия, если это покажут исследования, может быть использована технология виброуплотненного топлива с Cm НИИАР или в перспективе жидкосолевые реакторы.
Выделение минорных актинидов
Прежде чем загружать в реактор топливо с минорами, их надо выделить из ОЯТ. Сейчас это планируется делать по гидрометаллургической технологии, растворяя топливо в азотной кислоте, а затем из раствора с помощью экстракционного выделения и хроматографического разделения извлекать оксид америция. Это довольно дорогостоящая процедура. По предварительным оценкам, фракционирование и выделение минорных актинидов делает переработку дороже примерно на 15% по сравнению с обычной переработкой с выделением урана и плутония и остекловыванием остальных ВАО.
Ученые изучают, что выгоднее: выделять компоненты ОЯТ по очереди или сначала отделить минорные актиниды от короткоживущей фракции, а потом разделять коллективный концентрат на индивидуальные элементы. В следующем году будут проверять все возможные варианты. «Технологических развилок много. Каждый технологический этап влияет на следующий: если ты выбрал один вариант, то потом извлечение пойдет лучше, но что-то будет хуже. Например, если извлекать смесь минорных актинидов, то в нее же попадает и плутоний. Это непростая технологическая и экономическая задача. Идеальных решений пока нет», — отмечает Евгений Пидопригора.
Технологии извлечения и разделения миноров интенсивно развиваются, появляются новые. Так, ученые используют квантово-химические расчеты, которые позволяют быстро промоделировать сложные химические системы. Кроме того, разрабатывают модели для извлечения из смеси двух или трех конкретных элементов. «Такие системы пробуют применять, есть неплохие результаты. Они бы, конечно, резко упростили переработку», — комментирует Евгений Пидопригора.
Еще одна разработка — выпаривание воды и азотной кислоты из раствора солей минорных актинидов с помощью СВЧ-излучения (процесс действует по тому же принципу, что и разогрев еды в микроволновке), или термохимическая денитрация. Эту технологию в «ТВЭЛ» считают очень интересной, так как она исключает промежуточные этапы и экономит ресурсы. На выходе образуются порошки оксидов, а азотную кислоту можно повторно вовлечь в техпроцесс.
Новая инфраструктура
Для обращения с топливом с минорными актинидами потребуются транспортно-упаковочные комплекты (ТУКи) новой конструкции. «Сейчас для транспортировки топлива для БН-800 используется одноместный ТУК. В нем можно перевозить уранплутониевое топливо, но есть сомнения, что этот ТУК может быть сертифицирован для перевозки топлива с большим содержанием минорных актинидов, поэтому, возможно, контейнерный парк придется модернизировать. Но есть и хорошая новость: по выполненным оценкам это единственное, что может потребовать модернизации. В реакторных системах ничего менять не придется», — говорит Евгений Пидопригора.
Проделанная работа
В 2022–2023 годах в лабораторных условиях были разработаны технологии выделения и разделения америция и кюрия из ОЯТ. Тогда же вместе с коллегами из Курчатовского института и проекта «Прорыв» специалисты «ТВЭЛ» подтвердили, что, добавляя в топливо не более 3–4% минорных актинидов, можно будет на системном уровне, при переходе к масштабному внедрению реакторов на быстрых нейтронах, избежать накопления америция и нептуния, образующихся при переработке ОЯТ реакторов ВВЭР, даже если будут реализованы планы Росатома по переработке зарубежного ОЯТ тепловых реакторов.
В тот же период на промышленном производстве ГХК были изготовлены таблетки и твэлы с нептунием и америцием. В июле текущего года три тепловыделяющие сборки с МОКС-топливом, содержащим 241Am и 237Np, загрузили в реактор БН-800 на Белоярской АЭС. Ростехнадзор разрешил загрузку в активную зону инновационных сборок. В реакторе они пройдут опытно-промышленную эксплуатацию в течение трех микрокампаний (полтора года). «Следующая микрокампания реактора БН-800 должна экспериментально подтвердить возможность утилизации минорных актинидов в промышленных масштабах», — отметил директор Белоярской АЭС Иван Сидоров.
После трех микрокампаний топливо остынет и отправится в НИИАР на послереакторные испытания. «Надо проверить, как реальные данные по изотопной кинетике, поведению топлива и прочим показателям совпадут с расчетными», — комментирует Евгений Пидопригора.
Планы на будущее
Важные задачи для ВНИИНМ и ГХК до конца 2026 года — отработать технологии выделения и очистки реакторного америция, разработать оборудование для производства америциевых продуктов и отработать технологию изготовления топлива с минорными актинидами, уточнив технические требования к их чистоте. Дело в том, что пробные партии были изготовлены на «Маяке» по технологии изотопной продукции, а она очень дорога. Итогом всей работы должны стать промышленные топливные сборки для БН-800 из МОКС-топлива с 4-процентным содержанием минорных актинидов. Кроме того, задача ВНИИНМ, ГХК и «Маяка» — отработать технологии вовлечения складского диоксида плутония, содержащего до 8% америция, без радиохимической переочистки.
Атомщики называют америций «ля минор», а кюрий — «до минор». Символы элементов в системе Менделеева совпадают с буквенным обозначением этих тональностей.
Кстати
Для усовершенствования гетерогенной технологии «ТВЭЛ» вместе с НИИАР, ФЭИ и ПН «Прорыв» планируют завершить обоснование полномасштабных мавэлов для облучения в БОР-60 и к 2027 году разработать облик сборки, которую можно было бы поставить в БН-800 для реакторных исследований. Еще одна задача — выполнить технико-экономическое исследование гетерогенного выжигания минорных актинидов. Для этого потребуется создать опытные производства выжигательных сборок и переработки мавэлов, наладить изготовление выжигательных сборок и оценить затраты на обращение с ними на всем жизненном цикле, включая вторичные РАО от переработки, фабрикации, матриц и конструкционных материалов.
Цели исследований и разработок до 2032 года — приготовиться к изготовлению топлива с минорными актинидами уже со стартовых загрузок реакторов БН-1200М и БР-1200. «Вовлечение миноров в стартовую загрузку реактора дает значимый эффект с точки зрения темпа их утилизации», — отмечает Евгений Пидопригора. Для этого необходимо лицензировать топливо для БН-1200М, создать отделения фракционирования минорных актинидов на заводах по переработке ОЯТ и оптимизировать экономические параметры, чтобы эксплуатация реакторов на быстрых нейтронах была экономически эффективной.